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関根 由莉奈; 南川 卓也; 廣井 孝介; 大場 洋次郎*; 永川 栄泰*; 杉田 剛; 柴山 由樹; 深澤 倫子*
Carbohydrate Polymers, 327, p.121538_1 - 121538_11, 2024/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Applied)セルロースの結晶転移とその後の凍結架橋反応によってナノセルロース(NC)から形成された、無毒で強靱なNCゲルを開発した。低濃度のNaOHの使用と凍結を併用すると、凍結濃縮によりセルロースIからIIへのNCの結晶相転移が誘導されることを見出した。結晶相転移後、凍結濃縮層(FCL)内のNCとCA間の架橋により、強力なNCネットワーク構造が形成され、高い機械的強度を備えたNCハイドロゲルが形成した。凍結架橋したNCハイドロゲルは、NC-NaOHゾルと粉末吸着剤を混合することにより吸着剤を内部空間に容易に保持し、高い重金属除去効率を示した。この結果は、機能性材料の開発における化学修飾されていないセルロースの多用途性を示し、実用化の可能性を示すものである。
南川 卓也; 関根 由莉奈; 山田 鉄兵*
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 95(5), p.825 - 829, 2022/05
被引用回数：2 パーセンタイル：14.86(Chemistry, Multidisciplinary)環境を浄化するためには、排水中から有害金属を除去する技術が不可欠である。本研究ではワンポット水熱法によって合成されたTbシュウ酸塩フレームワーク(TOF)を利用して、Pb選択的吸着剤を開発した。TOFは、層間空間がイオン交換可能サイトとして機能する2次元シート構造を持つ。Pb
, Cd, Mn, Co, Ni, Cu, Na
, K, Mg、およびCaを含む混合イオン溶液にTOFを添加した吸着試験では、TOFが他の金属イオンの中でもPbに対して高い選択性を示した。Pbに対するTOFの飽和吸着容量は276mg g
であり、従来の鉛吸着剤よりも高い吸着性能を示した。さらに、TOFは可逆的な鉛吸着/脱着を示し、繰り返しの使用可能である。TOFはPbを除去するための吸着剤として優れた可能性を持っており、廃水浄化の有望な材料でもあることが明らかになった。
南川 卓也; 関根 由莉奈
Isotope News, (778), p.34 - 35, 2021/12
廃棄骨を炭酸水素ナトリウムで処理することにより、非常に簡便に高性能な吸着剤を合成することに成功した。またこれは、非常に安価で供給力の高い素材であるため、広範囲の除染や有害金属の除去に使える可能性がある。
林 菜月*; 松村 大樹; 保科 宏行*; 植木 悠二*; 辻 卓也; Chen, J.*; 瀬古 典明*
Separation and Purification Technology, 277, p.119536_1 - 119536_8, 2021/12
被引用回数：14 パーセンタイル：62.75(Engineering, Chemical)To develop a safe and simple method for the reduction of toxic chromium(VI) to the less harmful chromium(III), we proposed using radiation-induced graft polymerization. This method allows for any functional group to be introduced into conventional polymeric materials. Herein, we synthesized a fibrous adsorbent with amidoxime functional groups that have a high affinity for chromium, and investigated the changes in the chromium valence state over time in the amidoxime-grafted adsorbent. In situ X-ray absorption fine structure analysis revealed that most of the chromium(VI) was reduced to chromium(III) relatively early during the adsorption process, followed by gradual changes in the bonding structure of the amidoxime-chromium complex. It is expected to contribute to the development of practical technologies for wastewater treatment.
2期報告書(20142020年度)つくば特区プロジェクト6会合メンバー
JAEA-Review 2021-016, 102 Pages, 2021/11
JAEA-Review-2021-016.pdf:12.76MB
2011年12月に内閣総理大臣によって「総合特別区域」につくば市と茨城県内の一部の地域が指定された。つくば国際戦略総合特区では、つくばの科学技術の集積を活用したライフイノベーションやグリーンイノベーションの推進による産業化を推進することを目的とし、9つの先進的な研究開発プロジェクトが進められている。その中で、核医学検査薬(テクネチウム製剤)の国産化は、2013年10月に新たなプロジェクトと認定され、日本原子力研究開発機構をプロジェクトリーダーとして、関係機関と連携して研究開発を実施している。日本は、米国、欧州に次いでモリブデン-99(
Mo)の世界第3位の消費国であるにもかかわらず、そのすべてを輸入している。海外の製造用原子炉のトラブルによる停止や、火山噴火や事故による輸送(空輸、陸送)の停止により、供給が不十分になることから、早期の国産化が強く求められている。本プロジェクトは、診断薬として用いられている放射性同位元素のテクネチウム-99m(
Tc)原料であるMoの国産化を目指した技術開発である。本報告書は、第12期計画(20142020年度)に行った活動をまとめたものである。
関根 由莉奈; 南川 卓也
Chem-Station(インターネット), 1 Pages, 2021/03
廃棄豚骨を原料とした高効率な有害金属吸着剤を開発した研究について、実験結果及び着想に至った経緯について解説する。
Benu, D. P.*; Earnshaw, J.*; Ashok, A.*; 土谷 邦彦; Saptiama, I.*; Yuliarto, B.*; Suendo, V.*; Mukti, R. R.*; 福光 延吉*; 有賀 克彦*; et al.
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 94(2), p.502 - 507, 2021/02
被引用回数：11 パーセンタイル：66.97(Chemistry, Multidisciplinary)本研究は、TiO
含有量を変化させたメソポーラスAlO
-TiO複合材料の製造開発及び医療用放射性同位元素の製造のためのMo吸着剤の性能向上のために行った。TiOの含有量の増加は、元の形態を変えることなく、AlO表面へのより多くのTiOナノ粒子の形成を促進する。開発したAlO-2.5%Ti及びAlO-5%Tiのアルミナ試料はアモルファスであったが、AlO-10%Tiでは、TiOがAlO表面に被覆されていた。一方、TiOの添加により、比表面積はAlOの177m
/gからAlO-5%Ti試料では982m/gまで大幅に増加した。これにより、Mo吸着量は、AlOで37.1mg/g、AlO-2.5%Tiで39.0mg/g、AlO-10%Tiで40.5mg/gであったが、AlO-5%Tiはよりも高い44.5mg/gを示した。これにより、従来のAlOの吸着能力と比較して、AlO-TiO複合材料の吸着能力の向上に見通しを得た。
Mo/Tc generator by (n,
) method, 2藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 加藤 佳明; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.
KURNS Progress Report 2019, P. 157, 2020/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo-99(Mo)製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(AlO)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAlO試料をそれぞれPFAチューブに充填したカラムを準備し、照射済MoOペレットを溶解したモリブデン酸ナトリウム水溶液(Mo溶液)を流すカラム吸着(動的吸着)によるMo吸着およびTc溶離特性を評価した。また、2019年度実施したAlO試料をMo溶液に浸漬させるバッチ吸着(静的吸着)による評価結果と比較した。その結果、動的吸着では静的吸着に比べてTc溶離効率の向上、Mo脱離量の減少が確認された。これは、AlO試料を細長いチューブに詰めることにより、溶液との接触が均一になったこと、接触時間が長くなったことが原因と考えられる。今後、カラム径や線流速によるTc溶離およびMo脱離に与える影響を調べる。
Mo/Tc generator by (n,) method藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.
KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo-99(Mo)製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(AlO)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAlO試料を準備し、照射済MoOペレットを用いてMo吸着およびTc溶離特性を評価した。また、
Mo濃縮率の異なる3種類のMoOペレットを照射して、生成されるMo比放射能を比較した。その結果、Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られるTc溶離量が最も多いことを明らかにした。Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。
鈴木 智也; 森田 圭介; 佐々木 祐二; 松村 達郎
Separation Science and Technology, 51(17), p.2815 - 2822, 2016/09
被引用回数：7 パーセンタイル：23.23(Chemistry, Multidisciplinary)カラボキシルベタイン型イオン交換樹脂のRu(III), Rh(III), Pd(II)に関する吸着挙動について検討し、白金族元素の分離に適した条件を明らかにした。この条件に基き、クロマトグラフィーによる分離試験を行った。その結果、硝酸溶液中の白金族元素すべてを吸着し、その後、80%の白金族元素の溶離が確認された。溶離に関するさらなる改善は必要であるが、本成果より、AMP03が高レベル廃液からの白金族元素分離に資する性能を有することが明らかになった。
Mo/
Tc国産化を目指したMo/Tcジェネレータ開発福光 延吉*; 土谷 邦彦; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*
Isotope News, (742), p.20 - 24, 2016/02
医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,)法(放射化法)を用いたMo/Tc国産化が検討されている。日本はこのMoを全量海外からの輸入に依存しているため、産学官の共同で放射化法によるMo/Tc国産化のための研究開発が行われている。その中で、(n,)法によるMo/Tc製造はウランを用いて製造する核分裂法と比較して、Moの放射能濃度が低いという技術的な課題があり、Mo/Tcジェネレータで使用される高性能Mo吸着剤の開発が必要である。本解説は、高性能Mo吸着材の開発に係る現状とアルミナ系Mo吸着剤の高性能化についてまとめたものである。
/He混合ガスの室温連続分離実験丹澤 貞光; 廣木 成治; 阿部 哲也
真空, 46(3), p.154 - 157, 2003/03
吸着剤を充填した配管中に混合ガスを通過させ、吸着親和力の違いによって通過速度に差が出現することを利用して、混合ガスを各成分ごとに分離し、そのガス成分を、バルブ操作によって適時抜き出すという方法を開発(連続循環クロマト法,Continuous Circulation Chromatograph method,C
法)し、それを軽水素とヘリウムの混合ガス分離に適用し、99%以上の純度で各成分に分離できることを報告した。今回は、本技術の核融合実燃料へ適用できることを実証するため、D/Heの混合ガスを用いて実験を行ったので、その結果を報告する。
丹澤 貞光; 廣木 成治; 阿部 哲也; 二ツ木 高志*; 田嶋 義宣*
真空, 46(1), p.44 - 48, 2003/01
半導体製造工場では、ドライエッチング工程や薄膜形成工程などにおいて、全フッ素化化合物であるPFC(PerFluoroCompound)ガスを作業ガスとして使用している。PFCガスについては、地球温暖化防止を目的とした京都議定書の結果を踏まえ、自主的排出削減が半導体業界などで行われつつある。そのため、排出にあたっては種々の方法によって無害化処理が試みられているが、(1)完全に分離・無害化することは難しい,(2)回収再利用が難しい,(3)処理設備の建設費あるいは運転経費が非常に高くなる、という問題がある。筆者らは、これまで核融合炉の排気ガスを構成する未反応燃料成分(水素同位体)とヘリウム燃焼灰を選択的に分離し、未反応燃料成分を燃料として再利用することを目的として吸着材入分離カラムを用いた連続循環クロマト法(Continuous Circulation Chromatograph method,以下C法と略記)を研究してきた。今回、このC法を沸点が僅差(沸点差0.6K)のため、通常使われている深冷蒸留分離方式では分離が非常に困難といわれているCF
/NF混合ガスに適用し両成分の選択分離を試みた。その結果、吸着剤として活性炭を充填した分離カラムを用いることによって、室温及び大気圧以下の条件下で各々99%以上の純度を持つCF及びNFに分離することができた。また同時に、連続分離処理を行うために必要な装置の運転制御用基礎データも取得した。
峯尾 英章; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 内山 軍蔵
Proceeding of International Waste Management Symposium 2002 (WM '02) (CD-ROM), 9 Pages, 2002/00
29及び44GWdtの使用済燃料の溶解をベンチスケール試験装置において行い、放出される放射性ヨウ素及び炭素14の挙動を調べた。銀シリカゲル吸着剤による溶解オフガス中ヨウ素129の除染係数は36,000以上と測定され、吸着剤が有効に働くことを確認した。ヨウ素129の移行率を測定したところ、溶解液へ0.57%,ヨウ化物として残渣に2.72%,残りがオフガスへ移行することがわかり、ヨウ素131トレーサを用いた既往の試験結果にほぼ一致した。KIOによるヨウ素追い出し法が通常のNOによる追い出し法より効果的であることを示した。また、キュリウム244等の自発核分裂によるヨウ素131生成量は燃焼度に依存した。溶解時に二酸化炭素となった炭素14は溶解中にKr-85などの希ガス放出とほぼ同時にオフガス中へ放出され、その挙動は酸濃度に依存する可能性が示唆された。炭素14放出量から生成源の窒素14の新燃料中濃度は数ppmと推定され、既往の報告の範囲内であった。
/He混成ガスの連続分離基礎実験丹澤 貞光; 廣木 成治; 阿部 哲也; 猪原 崇*
真空, 44(7), p.667 - 670, 2001/07
重水素(D)-トリチウム(T)を燃料とする核融合炉(D+T
He+n)では、反応灰物質としてヘリウム(He)が炉心プラズマ部で生成する。このHe不純物が炉心部に蓄積すると燃料濃度の低下による核融合出力の低下を引き起こし、正常な炉の運転が阻害される。そのため、炉心部のHe不純物を炉外に真空ポンプで排気除去する必要がある。一方、連続排気ができ、He等の特定ガスのみを連続排気(選択排気)できるポンプは実用化されていない。そのため、現有の真空ポンプではHe不純物と未反応燃料の混合ガス(未反応燃料
90%)を排気することになり、燃料利用効率を向上させるうえで、排気ガス中から未反応燃料を分離回収し、再使用することが是非とも必要である。ここでは、H/He混合ガスを例として、選択排気技術についての基礎実験を行ったので報告する。
韋 悦周*; 新井 剛*; 熊谷 幹郎*
JNC TJ9400 2000-002, 80 Pages, 2000/02
JNC-TJ9400-2000-002.pdf:4.67MB
本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、溶媒抽出法以外の湿式分離法として、イオン交換法による再処理プロセスの成立可能性を検討することを目的としている。そのため、これまでの基礎研究で得られている知見を基に、FBR燃料サイクルの特徴を踏まえたイオン交換法を中心とする再処理プロセスを策定した。本プロセスは、高速アニオン交換体を用いるイオン交換分離主工程および高選択性含浸吸着剤を用いる抽出クロマト法によるマイナーアクチニド分離工程より構成されている。策定したプロセスについて、処理規模200tHM/yの再処理プラントにおける分離工程のケミカルフローシート、物質収支図、主要機器のリストおよび各設備の配置概念図を作成することにより、主要工程における主要物質(含主要試験、廃棄物)の物流/物量、主要機器の概念/大きさおよび数量等を明らかにした。また、経済性、資源の有効利用性、環境負荷低減性および核拡散抵抗性の観点から本プロセスと簡素化ピュレックスプロセスとの概略比較を行い、それぞれの得失を評価した。さらに、実用化プロセスとしての成立性を高めるための技術的課題を摘出した。
入矢 桂史郎*; 加藤 忠男*; 藤田 英樹*; 久保 博*
JNC TJ8400 2000-034, 212 Pages, 2000/02
JNC-TJ8400-2000-034.pdf:7.91MB
TRU廃棄物の処分システムの構成材料としてコンクリートや圧縮成型したベントナイトが考えられる。コンクリートは処分場内外の地下水と接することによってその成分が溶出し、周辺地下水を高アルカリ性溶液に変え、その高アルカリ性浸出液によって、ベントナイトのゼオライト化および周囲の岩石が溶出する等の影響を与えると考えられている。また、コンクリートの施工時に添加される有機系混和剤の浸出や一部の廃棄体に含まれる硝酸塩の溶出等によって核種の移行が加速されるなどの影響が考えられる。これまでの研究によって、コンクリートの模擬浸出液を用いた短期的な浸漬試験によって、pHが10.5以下の条件では岩石およびベントナイトの変質が抑制されることが示されている。また同様に、pHを11.0以下に保つセメントとして、シリカフュームおよびフライアッシュを多量添加したセメントを開発し、その性能を確認してきた。しかし、ベントナイト等の変質については、条件によってゼオライト化やイライト化が報告されているため、長期変質試験による確認が必要である。また、開発した低アルカリ性セメントについては、そのベントナイト等への影響抑制効果が実証されていないため、実験的に確認する必要がある。有機物の影響については、初期のコンクリートから浸出する有機物量が実験的に把握されたが、核種の溶解度への影響を把握することにおいて、重要なその量や形態の変遷による影響については確認されていない。また硝酸塩の影響については、処分初期の高濃度の硝酸塩溶液ではコンクリートの変質はほとんど加速されないことが示されているが、硝酸塩濃度が次第に下がった場合には、硝酸イオンの化学形態にともなってコンクリートの変質が加速される可能性が懸念されている。本年度は、これまでの知見をふまえ、核種移行特性への影響評価に資するため、材料の変質特性等を詳細に把握する。そのため、コンクリートからの浸出液によるベントナイトの長期的変質を実験的に確認するとともに、低アルカリ性コンクリートからの浸出液によるベントナイトの変質試験を行う。また、コンクリートから浸出する有機成分の量と形態の変遷を調べる。さらに、硝酸塩濃度の変遷を考慮し、コンクリートが硝酸塩によってさらに長期にわたり変質を受けたときのコンクリートの変質特性を把握する。
入矢 桂史郎*; 加藤 忠男*; 久保 博*; 藤田 英樹*
JNC TJ8400 2000-033, 95 Pages, 2000/02
JNC-TJ8400-2000-033.pdf:11.11MB
TRU廃棄物の処分システムの構成材料としてコンクリートや圧縮成型したベントナイトが考えられる。コンクリートは処分場内外の地下水と接することによってその成分が溶出し、周辺地下水を高アルカリ性溶液に変え、その高アルカリ性浸出液によって、ベントナイトのゼオライト化および周囲の岩石が溶出する等の影響を与えると考えられている。また、コンクリートの施工時に添加される有機系混和剤の浸出や一部の廃棄体に含まれる硝酸塩の溶出等によって核種の移行が加速されるなどの影響が考えられる。これまでの研究によって、コンクリートの模擬浸出液を用いた短期的な浸漬試験によって、pHが10.5以下の条件では岩石およびベントナイトの変質が抑制されることが示されている。また同様に、pHを11.0以下に保つセメントとして、シリカフュームおよびフライアッシュを多量添加したセメントを開発し、その性能を確認してきた。しかし、ベントナイト等の変質については、条件によってゼオライト化やイライト化が報告されているため、長期変質試験による確認が必要である。また、開発した低アルカリ性セメントについては、そのベントナイト等への影響抑制効果が実証されていないため、実験的に確認する必要がある。有機物の影響については、初期のコンクリートから浸出する有機物量が実験的に把握されたが、核種の溶解度への影響を把握することにおいて、重要なその量や形態の変遷による影響については確認されていない。また硝酸塩の影響については、処分初期の高濃度の硝酸塩溶液ではコンクリートの変質はほとんど加速されないことが示されているが、硝酸塩濃度が次第に下がった場合には、硝酸イオンの化学形態にともなってコンクリートの変質が加速される可能性が懸念されている。本年度は、これまでの知見をふまえ、核種移行特性への影響評価に資するため、材料の変質特性等を詳細に把握する。そのため、コンクリートからの浸出液によるベントナイトの長期的変質を実験的に確認するとともに、低アルカリ性コンクリートからの浸出液によるベントナイトの変質試験を行う。また、コンクリートから浸出する有機成分の量と形態の変遷を調べる。さらに、硝酸塩濃度の変遷を考慮し、コンクリートが硝酸塩によってさらに長期にわたり変質を受けたときのコンクリートの変質特性を把握する。
bearing waste treatment by electrochemical oxidation technique杉川 進; 梅田 幹
Proceedings of 2nd International Conference on Safewaste 2000, Vol.1, p.357 - 364, 2000/00
NUCEFから発生する汚染廃棄物の処理のため、銀電解酸化技術の適用を検討してきた。三種類のベンチスケールの電解槽を用いて、廃液処理用の不溶性タンニン吸着剤及びウラン/プルトニウム抽出剤用のTBP/ドデカンについての分解・無機化、汚染固体廃棄物の模擬物質での除染に関する実験を行った。その結果、不溶性タンニンは、高電流効率、速い分解速度で二酸化炭素に分解することができた。また、TBP/ドデカンも高電流効率、比較的速い分解速度で二酸化炭素とリン酸に分解することができた。ステンレス模擬物質での溶解速度は、電流よりも、模擬物質表面の流速の方が支配的であった。
菅谷 敏克; 堂野前 寧; 加藤 徳義; 宮崎 仁; 谷本 健一
JNC TN9410 2000-002, 149 Pages, 1999/12
JNC-TN9410-2000-002.pdf:23.51MB
建設計画を進めている固体廃棄物処理技術開発施設(LEDF)では、高線量廃棄物である可燃物、PVC、ゴム、使用済イオン交換樹脂及び不燃物の処理方法として、「インキャン式高周波加熱」を用いた焼却溶融設備(セラミック製の廃棄物収納容器を高周波による誘導加熱で昇温し、容器内の廃棄物を対象物によって焼却・溶融する設備)を計画している。試験は、焼却溶融設備の設備設計の最適化を目的として、処理対象廃棄物に対する処理性能(処理能力、処理条件など)や運転条件及び処理中に発生するオフガス中の放射性核種の除去性能条件、また、焼却溶融後の生成物である溶融固化体の性状(核種、主要構成成分の均一性、固化体の強度など)の確認を行った。試験装置は、LEDFで実際に使用される規模の焼却溶融装置(パイロット装置)を用いた。また、放射性核種を使用したホット試験を要するものについては、実験室規模の機器を用いて行った。以下に、主な試験結果を要約する。(1)パイロット装置を用いて処理能力を確認した結果、可燃物・難燃物に対して6.7kg/h、樹脂に対して13.0kg/h、石膏以外の不燃物に対し30.0kg/hであった。また、このときの処理条件は幾つかのパラメータの中から選定し、運転温度については、可燃物・難燃物が1000
、樹脂が1300、不燃物は1500、燃焼空気については、空気量は90Nmの3乗/h、空気温度は300、吹き込み速度は約20m/sが最適であった。(2)焼却溶融設備に必要な処理量が得られる一日の運転時間を確認した結果、可燃物、PVCやゴムなどの焼却対象廃棄物の焼却時間は5時間、焼却前後のキャニスタ昇温、残燃時間は各30分必要であった。不燃物などの溶融時間は、焼却灰の保持時間と石膏の溶融時間を考慮して5時間、キャニスタ昇温時間30分が必要であった。(3)パイロット装置により焼却溶融炉からセラミックフィルターまでの系統除染係数を確認したところ、実廃棄物の主要非揮発性核種(Co、Cs、Ce)に対し、10の5乗以上であった。(4)実験室規模の機器を用いて、高温オフガス中の揮発性ルテニウムを除去する高温Ru吸着塔の設計条件を確認した結果、粒径0.8から1.7mmの鉄担持シリカゲルに対して、滞留時間3秒以上を確保することで、除染係数10の3乗が得られるとともに、吸着材寿命は約1年であることがわかっ
